Песнь первая
После победоносного продвижения по Малой Азии многие христианские рыцари утратили воодушевление и впали в бездействие. Господь со своего престола обращает взор на Сирию и видит, что из множества предводителей похода один Готфрид Бульонский достоин повести армию на священный подвиг освобождения Гроба Господня. Бог отправляет к Готфриду архангела Гавриила, приказывая герцогу встать во главе объединенной армии и незамедлительно двигаться на Иерусалим, не дожидаясь, пока халиф Египта придет на помощь единоверцам. Готфрид при поддержке Петра Пустынника объявляет баронам Господню волю и уже в качестве главнокомандующего производит смотр стянувшимся со всей Европы войскам. Далее следует подробная характеристика участников похода, среди которых выделяются два главных героя поэмы – Танкред Тарентский, влюбленный в неназванную мусульманскую воительницу, и молодой Ринальд д’Эсте, итальянец из гвардейского полка «свободных» (странствующих) рыцарей, не связанных вассальной присягой. Готфрид посылает гонца в Константинополь, призывая датского королевича Свена как можно скорее присоединиться к походу. Армия выступает на Иерусалим. Правитель города, царь Аладин, приступает к укреплению крепостных стен.
Песнь вторая
По совету колдуна Исмена Аладин крадет из христианской церкви икону с изображением Богоматери и помещает ее в дворцовой мечети. В ту же ночь икона загадочным образом исчезает. Царь обвиняет в краже иерусалимских христиан и грозит истребить местную общину. Ради спасения единоверцев благочестивая девушка Софрония и влюбленный в нее юноша Олинд берут на себя вину. Деспотичный Аладин приговаривает их к смертной казни через сожжение, однако прискакавшая в город знаменитая персидская воительница Клоринда, уверенная в невиновности молодых христиан, спасает их от костра в обмен на обещание возглавить царское войско. Аладин изгоняет из города способных носить оружие иноверцев, и те отправляются навстречу крестоносцам в Эммаус. В лагерь крестоносцев прибывают послы египетского халифа – воинственный черкес Аргант и хитрый царедворец Алет. Алет пытается угрозами и лестью отговорить Готфрида от осады Иерусалима, но получает категорический отказ. Это означает фактическое объявление войны. Алет вынужден возвратиться с этим известием в Каир. Аргант, напротив, скачет в Иерусалим для участия в защите святого города.
Песнь третья
Христианская армия с ликованием подходит к Иерусалиму. Эрминия, дочь низвергнутого царя Антиохии, стоя на крепостной стене, указывает царю Аладину на Танкреда, в которого она безнадежно влюблена со времени своего пленения у крестоносцев. Сарацины совершают первую вылазку из крепости. Танкред вступает в схватку с Клориндой и, сбив с нее шлем, узнает в ней прекрасную незнакомку. Он пытается объясниться ей в любви, однако его признания прерываются нападением внезапно появившегося франка. Танкред отбивает удар и пускается в погоню за обидчиком. Эрминия рассказывает царю о каждом из христианских вождей и героев. Аргант между тем приходит на выручку Клоринде и, несмотря на превосходство христиан, закалывает предводителя странствующих рыцарей Дудона. Ринальд готов немедленно отомстить за смерть командира и броситься на штурм города, но Готфрид приказывает войскам вернуться в лагерь. Над могилой павшего героя Готфрид произносит речь, вдохновляющую крестоносцев на освобождение Гроба Господня, и отправляет лесорубов за древесиной, необходимой для постройки осадных башен.
Песнь четвертая
В адской бездне Сатана-Плутон созывает дьявольский совет, на котором он сетует на всемогущество Бога и заклинает демонов сделать все возможное, чтобы христианам не удалось взять Иерусалим. Духи тьмы избирают своим орудием правителя Дамаска, колдуна Гидраота. По внушению Дьявола в лагерь к крестоносцам подослана племянница Гидраота, прекрасная чародейка Армида. Армиде поручено употребить все женское искусство, чтобы внести разлад в ряды христиан. Волшебница рассказывает Готфриду вымышленную повесть о том, что брат ее покойного отца узурпировал власть, и умоляет помочь ей вернуть престол. Полководец не поддается на уговоры, опасаясь, что рискованное предприятие отвлечет христиан от осады Иерусалима. Обольщенный красавицей младший брат полководца Евстахий убеждает Готфрида отпустить с Армидой десять «свободных» рыцарей.
Песнь пятая
После кончины Дудона «свободным» рыцарям необходимо избрать себе нового предводителя. Евстахий, беспричинно ревнуя Ринальда к Армиде, подстрекает итальянца выставить свою кандидатуру, однако на тот же пост претендует подученный демоном норвежский принц Гернанд. Оболганный норвежцем Ринальд в порыве гнева убивает клеветника, за что ему грозит суд и, возможно, казнь. По совету своего дяди Гвельфа и Танкреда юноша покидает войско. Армида, потеряв надежду обольстить Готфрида, вновь просит у полководца помочь ей в борьбе с воображаемыми притеснителями. Готфрид вынужден прибегнуть к жеребьевке и предоставить царевне десять лучших рыцарей. Другие крестоносцы, в том числе Евстахий, увлеченные красотой чародейки, бегут за нею ночью из лагеря. Силы христиан тают; продовольствие на исходе; нападения арабских кочевников становятся все более угрожающими.
Песнь шестая
Тем временем защитники Иерусалима укрепляют стены и куют оружие, чтобы отразить штурм города. Аладин ждет прибытия Сулеймана, султана покоренной христианами Никеи. Наскучив бездельем, Аргант выпрашивает у царя разрешение сойтись в единоборстве с любым смельчаком, который примет его вызов. Готфрид назначает в соперники черкесу Танкреда. Тот скачет к месту боя, назначенного под стенами крепости, но останавливается, увидев на вершине холма Клоринду, посланную царем наблюдать с безопасного расстояния за поединком. Юный Оттон опережает Танкреда, вступает в бой с сарацином и, побежденный, становится его пленником. Танкред, опомнившись, предстает перед Аргантом. Начинается ожесточенная схватка. Наступление темноты вынуждает соперников прервать битву и отложить ее на несколько дней для излечения ран. Наблюдавшая за поединком с городской стены Эрминия тревожится за жизнь возлюбленного. Искушенная в знахарстве, она намеревается проникнуть в стан крестоносцев, дабы излечить раны рыцаря. Облачившись в доспехи Клоринды, девушка выезжает из крепости и посылает вперед слугу предупредить Танкреда о приходе неназванной целительницы. Дозорные принимают всадницу за Клоринду и обращают Эрминию в бегство. Получив известие о появлении мнимой Клоринды, Танкред пускается в погоню за беглянкой, надеясь уберечь ее от мести христиан.
Песнь седьмая
На третий день бегства Эрминия достигает берега Иордана, где находит прибежище в семье пастуха. Обретя на некоторое время покой, она продолжает тосковать по Танкреду. Между тем Танкред, направляясь в другую сторону, попадает в западню. Ему неизвестно, что рыцари, обезоруженные любовью Армиды, были уведены колдуньей не в Дамаск, а в ее замок на берегу Мертвого моря. В замке обольстительница открывает пленникам свое подлинное лицо, предлагая им либо отречься от Христа, либо погибнуть. Из всех рыцарей один Рамбальд предает святое дело. Рамбальд заманивает Танкреда в замок, из которого рыцарь не может выбраться и потому опаздывает на поединок с Аргантом. Крестоносцы, среди которых не осталось знаменитых героев, выбирают сарацину соперника при помощи жеребьевки. Жребий падает на Раймунда. Несмотря на почтенный возраст, граф оказывает сопротивление великану благодаря вмешательству ангела-хранителя. В отместку силы преисподней посылают на поле боя призрак Клоринды. По приказу фантома меткий лучник ранит стрелой старого воина. Увидев, что законы поединка коварно нарушены, Готфрид приходит в ярость. Крестоносцы сминают неверных и едва не врываются в Иерусалим. День этот, однако, не был предопределен Господом для взятия города. С Божьего позволения адское воинство приходит на подмогу неверным и обрушивает на христиан бурю.
Песнь восьмая
Фурия Алекто обдумывает новые козни, чтобы сокрушить крестоносцев. В лагерь христиан между тем прибывает Карл, единственный оставшийся в живых воин из армии датского королевича Свена. Карл повествует о подвигах своего государя и его героической смерти от руки Сулеймана – с недавнего времени атамана берберских разбойников. Карл приносит в лагерь меч Свена, который надлежит вручить Ринальду для отмщения султану. Злые духи сеют в рядах крестоносцев раздор, вызванный известием о смерти Ринальда, окровавленные доспехи которого доставлены в лагерь фуражной командой. Командир фуражиров рассказывает о найденном в оазисе обезглавленном теле изгнанного героя. Армию охватывает горе. Фурия Алекто является во сне итальянцу Аргилану и внушает ему, что юноша убит по приказу Готфрида. Аргилан поднимает своих земляков на бунт против всевластия крестоносцев-северян. По милости Господа полководец усмиряет мятеж. Аргилана уводят в цепях, и Готфрид приступает к осмотру осадных машин.
Песнь девятая
Силы ада не оставляют замысла сокрушить крестоносцев. Вдохновленный фурией Алекто Сулейман с шайкой кочевников-арабов под покровом темноты внезапно нападает на лагерь франков. Фурия заранее предупреждает Аладина о готовящемся нападении, и тот высылает на помощь султану Арганта и Клоринду. Готфрид отражает атаку Сулеймана, в то время как Гвельф обороняется от выступивших из Иерусалима сарацин, на стороне которых сражается армия демонов. Пользуясь всеобщей неразберихой, Аргилан убегает из тюрьмы и убивает султанского любимца, подростка Лесбина. Вмешательство архангела Михаила, посланного Богом, и возвращение рыцарей, уведенных Армидой, избавляет крестоносцев от разгрома. Аргант и Клоринда запираются в городе. Сулейман спасается бегством, не оставляя мысли об отмщении.
Песнь десятая
На дороге в Египет Сулеймана настигает колдун Исмен, убеждающий его не присоединяться к войску халифа, а вернуться в Иерусалим. Во время путешествия на волшебной колеснице маг предрекает славную судьбу потомку султана – Саладину, который через сто лет освободит Палестину от гнета христиан. Достигнув городских стен, Исмен приводит султана по подземному переходу в тронный зал Аладина, где держат совет мусульманские полководцы. Появление Сулеймана вселяет в царя надежду на благоприятный исход войны. Между тем вернувшиеся из плена крестоносцы рассказывают Готфриду о чудесах, увиденных ими в замке Армиды, о волшебных превращениях и о том, как Ринальд освободил их по дороге в Каир. При известии, что Ринальд жив, в лагере христиан начинается ликование. Петр Пустынник пророчит славную будущность юноше и всей династии Эсте.